En 2008, luego de su retiro del fútbol por lesiones, decidió realizar los votos de castidad y pobreza -se declaró en banca rota-.

Mulryne nació en Belfast y fue descubierto por el Manchester United a sus 14 años cuando jugaba en el equipo de fútbol de su parroquia. El deportista, que en el Manchester United coincidió con David Beckham y Ryan Giggs, antes de irse al Norwich City, llegó a ganar 700.000 dólares al año. Llegó a jugar 27 veces para selección de Irlanda del Norte.

A los 31 años empezó a realizar obras de caridad y conoció al obispo Noel Treanor, quien lo ayudó a descubrir su vocación sacerdotal. En 2009, ingresó en el seminario diocesano San Malaquías​ en Belfast. Estudió filosofía en la Universidad de Queens, teología en el Pontificio Colegio Irlandés, en Roma, y en 2012 se unió a la Orden de Predicadores (OP), fundada por santo Domingo de Guzmán.